趙? 謙 ¹，祖? 群 ¹，齊?亮 ²，胡永杰 ²，孫雪坤³，陳? 陽 ¹

(1. 中材科技股份有限公司，中國南京 210012；2. 美國密歇根大學，美國密歇根州安娜堡 48109-236； 3. 美國大陸地科技有限公司，美國印第安納波利斯 46033)

摘? 要：采用 3 種原子間作用勢函數，對不同含量的二元鈉硅酸鹽玻璃[(xNa₂O?(100–x)SiO₂)]結構與性能進行分子動力學(MD) 模擬。結果表明，相比 Born-Mayer-Huggins (BMH)勢和 Morse 勢，Buckingham 勢函數計算的密度和模量結果與實驗數據更為接近。基于 Buckingham 勢的 MD 計算結果表明：隨 Na₂O 含量增加，玻璃密度增大，剪切和楊氏模量降低；Na₂O含量小于 20%時，體積彈性模量呈降低趨勢，當 Na₂O含量(摩爾分數)達到 20%后，隨 Na₂O 含量的增加而增大，變化趨勢與實測數據相符。徑向分布函數分析玻璃結構表明，隨Na₂O含量增加，玻璃短程有序性先增加后降低，與體積彈性模量變化呈負向對應關系，剪切模量和楊氏模量隨玻璃結構中非橋氧的離子鍵增加而降低。

關鍵詞：分子動力學模擬；偏徑向分布函數；鈉硅酸鹽玻璃；性能預測；彈性模量；氧化鈉

中圖分類號：TQ170.11??? 文獻標志碼：A???

文章編號：0454–5648(2018)11–1558–10

網絡出版時間：2018–09–19

收稿日期：2018–05–03。???

修改日期：2018–05–26。

第一作者：趙? 謙(1962—)，男，博士，研究員。

通信作者：祖? 群(1965—)，女，碩士，研究員。

前言

?????? 玻璃成分對結構與性能影響機制的實驗分析與理論探索一直是玻璃科學領域備受關注的課題。彈性模量是反映材料抵抗外界作用力而變形的能力，隨著新能源、生物醫學、航天航空、電子信息等新材料科技的迅速發展，對提高玻璃彈性模量的應用需求也愈加迫切。在玻璃纖維增強復合材料風機葉片設計中，提高玻璃纖維模量有助于降低復合材料葉片重量，從而提高風機功率。生物可降解玻璃纖維增強聚乳酸復合材料骨板，玻璃纖維初始模量及骨愈合過程模量衰減的可控性是決定復合材料骨板應用性能的關鍵因素。平板玻璃的高模量帶來高剛性和(或)高耐磨性，隨著顯示器基板玻璃日趨大型化和薄型化，提高模量將有助于降 低大型基板薄片玻璃的下垂，提高基板加工與使用效率等。上述玻璃材料模量的提升主要是通過玻璃成分優化設計來實現^[1–3]，雖然長期以來玻璃科學與工業團體已積累了大量玻璃成分與彈性模量的數據，建立了很多種玻璃成分與彈性模量的經驗計算式，但一方面大部分經驗公式無關乎玻璃結構信息，同時也存在特定玻璃組分的局限性，用其預測新型玻璃偏差很大。這是由于玻璃是非晶體結構，沒有晶體材料的結構周期性和規則性，其各項性能取決于復雜的原子成分、結構和加工過程等多種參數。雖然理論上玻璃的體積彈性模量取決于單位體積內的原子結合能，但是實際結果非常復雜，諸多因素仍不確定，大大提高了設計出高彈性模量玻璃材料的難度。

?????? 近年來，隨著計算機科技迅速發展，基于量子力學的第一性原理計算及基于經典的原子間作用力場的分子動力學(MD)模擬計算等原子尺度模擬為材料的設計開辟了一條新的道路，特別是將這些方法與基于高通量計算和機器學習等方法結合用于新材料的篩選等研發中^[4–5]。目前，采用第一性原理技術或分子動力學模擬等方法對無機非金屬玻璃研究更多的是對玻璃或熔體結構的分析^[6–10]，包括玻璃材料表面結構與性能的模擬^[11–12]。而通過原子尺度的模擬方法，來研究決定玻璃材料彈性模量的因素還面臨著諸多問題。比如，基于第一性原理計算的分子動力學，雖然計算準確，但是計算量巨大，很難直接處理玻璃材料原子結構，也很難利用高通量的計算來設計玻璃材料。而通過使用經典的原子間相互作用勢函數來研究玻璃材料，計算不一定準確，其計算結果是否和實驗相符合還需要進一步研究。尤其是玻璃材料的很多性能不僅取決于原子間的作用力，還取決于玻璃材料在加工過程中的各種加工參數，特別是熱歷史的變化，這些不同的參數會改變材料的原子尺度結構和納米微米尺度微結構。

?????? 選擇3種不同的經典原子間相互作用勢函數，即 Born-Mayer-Huggins (BMH)勢、Morse 勢和 Buckingham勢，以二元鈉硅酸鹽玻璃 (xNa2O?(100–x)SiO₂)為基礎研究對象，模擬預測氧 化鈉含量(x=0、5、10、15、20、25、30、35、 40，摩爾分數)對鈉硅酸鹽玻璃彈性模量的影響， 并且與實驗數據進行對比驗證，尋找與實驗結果比較一致的勢函數。同時使用統計方法，分析玻璃材料中原子結構的分布，探索決定彈性模量的玻璃結構內在因素。計算結果和分析表明，采用大量的分子動力學模擬和機器學習方法研究和預測玻璃彈性模量是可行的，為后續進一步計算模擬預測多元體系玻璃材料彈性模量等性能奠定了基礎，為新型高模量玻璃材料開發提供支撐。

結論

以二元鈉硅酸鹽玻璃為研究對象，通過分子動力學模擬來研究 xNa₂O?(100–x)SiO₂ 玻璃成分變化對玻璃密度和彈性模量的影響。采用 3 種不同的經典的原子間相互作用勢函數，并尋找到一系列通過分子動力學模擬反映玻璃材料原子結構和性能有效路徑，得出以下結論：

1) Buckingham 勢函數得到的計算結果與實驗符合最好。鈉硅酸鹽玻璃的密度隨 Na₂O 含量的增加而提高，其剪切模量和楊氏模量隨著 Na₂O含量提高而降低，而其的體積模量的變化趨勢比較特殊， 先隨 Na₂O 含量提高而降低，然后在 Na₂O 含量高于一個特定值后其體積模量又隨氧化鈉組分升高而提高。這一系列玻璃成分與結構和彈性性能變化趨勢都能由 Buckingham 勢函數得到的模擬結果中有很好的定量化表達。

2) 分析了分子動力學模擬得到的玻璃材料的徑向分布函數。結果顯示，該玻璃材料的剪切和楊氏模量與鈉原子的配位數有很強的負相關性：鈉原子配位數增加使陽離子與陰離子之間成鍵的離子鍵比例提高，降低了系統能量對剪切形變的敏感度，導致材料剪切模量的下降。而體積模量的變化趨勢玻璃材料的硅氧鍵角分布的有序性有關。提高硅氧鍵角有序性，體積模量相應降低，或者提高網絡的無序性，體積模量相應提高。

3) 使用經典的原子間相互作用勢函數和分子動力學模擬方法來研究氧化物玻璃的彈性模量的準確性和可行性，給出了一些特殊的原子結構參數對玻璃的彈性模量的影響。

文中部分圖表

總結

以上是生活随笔為你收集整理的分子动力学模拟软件_功能玻璃专题——分子动力学模拟预测氧化钠含量对二元钠硅酸盐玻璃弹性模量的影响...的全部內容，希望文章能夠幫你解決所遇到的問題。

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