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金屬納米團簇常用于催化，因具有較高的分散性，應用領域不斷擴大。與較大的金屬納米顆粒相比，其固有活性通常要高出數倍。這種高出的催化活性主要歸因于其存在穩定的低配位位點，雖然也有其他相關效應的作用，如量子尺寸效應、表面張力誘導的應變、載體-金屬相互作用。由于這些作用，納米團簇的反應性，包括其優選的反應途徑和中間體，會隨其儲存的微小變化直至添加或去除哪怕1個原子，都可能發生很大變化。納米團簇反應性的這種可變性阻礙了相關理論突破，無法快速對團簇進行表征，也無法篩選出具有最佳催化性能的團簇。

來自美國威斯康星大學麥迪遜分校化學與生物工程系的Manos Mavrikakis教授領導的小組，提出了這一自動化、可高度并行化的方法，來生成3D納米團簇表面的近似2D的勢能面(PES)(稱為團簇表面自動掃描法，ACSS)。通過探測Au18和Pt55納米團簇表面吸附氫原子的勢能面，驗證了該方法的準確性和高效性。他們之所以選擇用Au18和Pt55納米團簇為例，是因為在先前的實驗結果發現，金和鉑的小團簇在吸附表面H的各種催化過程中都是有活性的。他們首先通過與標準手動執行(MP)的計算對比，證明了用ACSS方法獲得的穩定吸附位點和金屬納米團簇表面上任意兩個位點的擴散路徑；其次，他們對ACSS引入的誤差做了量化，評估了ACSS中假設的有效性；最后，他們比較了ACSS法與MP方法的計算成本。以Au18和Pt55表面吸附原子H和擴散的測試作為實例，ACSS法定性和定量地重現了傳統MP計算得到的結果，同時降低了計算成本。重要的是，計算成本的收益會隨團簇的尺寸增大而急劇增加，而在這種情況下，憑人類直覺來預測吸附位點和擴散路徑往往非常不可靠，且容易出錯。

ACSS方法消除了如探測穩定的吸附位點和擴散勢壘等繁瑣、重復的任務。此外，它們消除了用戶的人為錯誤，降低了遺漏潛在的重要吸附位點或擴散路徑的可能性。由于該方法的通用性，可以預見它將成為實現大型模型納米團簇復雜表面自動探測的基礎。這類納米團簇不僅在催化領域有技術應用，而且在化學和材料科學領域也有應用，例如分析吸附在復合電池正極材料表面和晶界上的擴散。作者所建立的方法可極大地加速新材料的發現和催化劑的合理設計。

該文近期發表于npj Computational Materials?5:?101 (2019)，英文標題與摘要如下，點擊左下角“閱讀原文”可以自由獲取論文PDF。

Identification of stable adsorption sites and diffusion paths on nanocluster surfaces: an automated scanning algorithmTibor Szilvási, Benjamin W. J. Chen & Manos Mavrikakis Article metricsThe diverse coordination environments on the surfaces of discrete, three-dimensional (3D) nanoclusters contribute significantly to their unique catalytic properties. Identifying the numerous adsorption sites and diffusion paths on these clusters is however tedious and time-consuming, especially for large, asymmetric nanoclusters.Here, we present a simple, automated method for constructing approximate 2D potential energy surfaces for the adsorption of atomic species on the surfaces of 3D nanoclusters with minimal human intervention. These potential energy surfaces fully characterize the important adsorption sites and diffusion paths on the nanocluster surfaces with accuracies similar to current approaches and at comparable computational cost.Our method can treat complex nanoclusters, such as alloy nanoclusters, and accounts for cluster relaxation and adsorbate-induced reconstruction, important for obtaining accurate energetics.Moreover, its highly parallelizable nature is ideal for modern supercomputer architectures. We showcase our method using two clusters: Au18 and Pt55.For Au18, diffusion of atomic hydrogen between the most stable sites occurs via non-intuitive paths, underlining the necessity of exploring the complete potential energy surface.By enabling the rapid and unbiased assessment of adsorption and diffusion on large, complex nanoclusters, which are particularly difficult to handle manually, our method will help advance materials discovery and the rational design of catalysts.

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總結

以上是生活随笔為你收集整理的扫描路径_npj: 纳米团簇表面的自动扫描—吸附位点和扩散路径的全部內容，希望文章能夠幫你解決所遇到的問題。

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