有機場效應(yīng)晶體管(OFET)以其低成本和柔性受到了廣泛關(guān)注，在顯示驅(qū)動、射頻識別標(biāo)簽和邏輯電路等方面具有潛在應(yīng)用。包括小分子材料和共軛聚合物在內(nèi)的可溶性有機半導(dǎo)體(OSCs)由于其可溶液加工而引起了許多研究者的興趣，這種溶液可加工性可通過在柔性基底上高通量和可連續(xù)保證高效制備。為了控制可溶性O(shè)SCs的分子堆積和薄膜形貌，研究者已經(jīng)對其分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了細(xì)致的設(shè)計，使其遷移率遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過非晶硅，使之成為未來溶液加工邏輯電路的理想選擇。在這些新型的OSCs材料中，小分子OSCs由于其高度有序的分子排列和易于純化的特點而具有更高的器件性能。為了實現(xiàn)有效的電荷傳輸，具有高度取向的晶體形式的小分子OSC更受關(guān)注，這是因為在晶體OSC薄膜中，分子的長程有序排列帶來較少的晶界和結(jié)構(gòu)缺陷，同時保證了良好的面內(nèi)π-π堆積，消除了不希望的電荷散射，從而獲得了優(yōu)異的器件性能。為了滿足實際應(yīng)用的要求，OFETs要求優(yōu)良的性能輸出、重現(xiàn)性和大面積均勻性，這對OSCs的溶液制備工藝提出了嚴(yán)格的要求。將小分子OSCs與非晶態(tài)絕緣聚合物共混已被證明是一種成功的制備具有小器件偏差和高重現(xiàn)性的高性能OFETs的方法。將絕緣聚合物用作粘合劑，有助于克服與小分子OSC溶液處理相關(guān)的脫濕問題，同時能獲得大面積的高度結(jié)晶和均勻的薄膜。此外，這些應(yīng)用還要求將OSC沉積到圖案化結(jié)構(gòu)中以制備器件陣列，這將有利于進(jìn)一步提高集成度，因為半導(dǎo)體層的圖案化可以有效地降低器件之間的串?dāng)_。與無機半導(dǎo)體不同，大多數(shù)OSC在強紫外光、有機溶劑或高溫下不穩(wěn)定，導(dǎo)致它與傳統(tǒng)光刻技術(shù)不兼容。盡管在過去的十幾年中，許多人致力于制造圖形化的大面積OSC陣列，如噴墨打印、接觸蒸發(fā)打印和毛細(xì)管橋光刻，但這些方法仍然涉及到通過光刻來創(chuàng)建潤濕/脫濕區(qū)域或接觸模板，這削弱了溶液法的優(yōu)勢。此外，全溶液制備的小分子OFETs已被用于邏輯門和高速電路，但在控制晶體取向、晶體均勻性和厚度方面存在一些困難。為了開發(fā)全溶液制備的有機電子器件，同時保持高性能和均勻性，需要開發(fā)能夠產(chǎn)生具有合適和均勻厚度的高度有序的大面積有機晶體陣列的溶液制備和圖案化方法，、是一個緊迫的挑戰(zhàn)，但類似的工作鮮有報道。

基于以上考慮，天津大學(xué)胡文平、任曉辰團(tuán)隊提出了一種制備厘米級OSC陣列的方法，同時保持了OSC的高度取向和均勻性。其核心概念是首先通過溶液剪切生長大面積高結(jié)晶薄膜，然后通過在頂部絲網(wǎng)印刷水性抗蝕聚合物并進(jìn)行蝕刻來對OSCs進(jìn)行圖案化。水性抗蝕劑是一種能抵抗有機溶劑的親水性聚合物。表面活性劑的加入顯著地改變了流體干燥動力學(xué)，改善了水溶液在底層有機高度結(jié)晶膜上的潤濕性。此外，水性抗蝕劑和蝕刻工藝對底層OSCs的損傷很小。溶液剪切是制備大面積OSC薄膜最成功的方法之一，它具有簡單、通用性強的特點，不僅可以誘導(dǎo)OSC薄膜的晶粒取向，而且可以簡單地通過改變工藝條件獲得非平衡的分子堆積圖案。此外，絲網(wǎng)印刷被認(rèn)為是工業(yè)化制造電子設(shè)備的一種簡單、高效和低成本的方法。這兩種方法都類似于工業(yè)級的高通量涂層技術(shù)。因此，研究將這些方法應(yīng)用于OFET陣列和集成電路。研究者報道了一種由四個p型高度取向的晶體OFETs的贗互補型金屬氧化物半導(dǎo)體管(CMOS)逆變器，具有高增益的效果，靜態(tài)噪聲容限(SNM)超過80%?；谌芤旱膱D案化方法還可用于其他薄膜或二維材料，例如聚合物或過渡金屬二硫化物。該方法是構(gòu)建復(fù)雜有機集成電路和實現(xiàn)高性能有機電子器件全印刷的關(guān)鍵步驟。該工作以“Solution‐Processed Centimeter‐Scale Highly Aligned Organic Crystalline Arrays for High‐Performance Organic Field‐Effect Transistors”為題發(fā)表在Advanced Materials上。

圖1：a)大面積有機高結(jié)晶度陣列溶液印刷和圖案化的程序示意圖。溶液剪切的C8-BTBT高結(jié)晶薄膜的POM圖：b)0°、c)45°。C8-BTBT的OSC陣列POM圖像：d)0°、e)45°。(d)和(e)中正方形的邊長為150μm。

圖2：a)不同水性抗蝕劑溶液在C8-BTBT晶體薄膜上的接觸角隨時間變化，橙色虛線表示三相接觸線的移動。PDADMAC、PSS和PVA在0 min時的接觸角分別為101.8°、90.5°和74.3°。b)PDADMAC、PSS和PVA的液滴覆蓋率分別對時間的函數(shù)。c) PVA和其他水溶液的接觸線釘扎效應(yīng)示意圖。d)不同濃度PVA水溶液通過絲網(wǎng)印刷沉積在C8-BTBT結(jié)晶膜表面的OM圖像。圖中使用的所有設(shè)計圖案形狀均為邊長為400μm的正方形。e)(d)中粘度和接觸角對PVA濃度的函數(shù)。f)平衡態(tài)液滴示意圖。其中γsg為固-氣表面張力，γ為液-氣表面張力，γsl為固-液表面張力，f為接觸線摩擦，θ為接觸角。

圖3：a)SiO2/Si基底上無圖案化和圖案化C8-BTBT結(jié)晶晶體管的典型I-V輸出曲線。插圖是二氧化硅/硅基底上OFET的橫截面示意圖，其中綠線表示F4-TCNQ層。b)SiO2/Si基底上圖案化C8-BTBT單晶晶體管的典型I-V輸出曲線。c)同一基底上40個OFET器件的I-V轉(zhuǎn)移曲線。d)相應(yīng)的飽和區(qū)遷移率直方圖，平均值為6.4cm2 V?1s?1，標(biāo)準(zhǔn)差為0.9cm2V?1s?1。

圖4: a)柔性襯底上的英寸級C8-BTBT單晶薄膜陣列的POM圖像。正方形的邊長為400μm。b)柔性襯底上彎曲前后的圖案化的C8-BTBT單晶晶體管的典型I-V轉(zhuǎn)移曲線，插圖是在具有AlOx/Al柔性PEN襯底上圖案化C8-BTBT單晶晶體管陣列的OM圖像。c)基于四個p型OFETs的贗CMOS逆變器電路圖。d)在玻璃基板上制備的贗CMOS逆變器電路的OM圖像。e)贗CMOS逆變器電路的POM圖像。f)贗CMOS逆變器的電壓輸入輸出特性。g) 在VDD分別為2、3、4和5V時相應(yīng)的電壓增益。h)VDD=4V時用于SNM計算的蝶形逆變器曲線。

研究者開發(fā)了一種強有力的溶液法來制備具有少量分子層厚度的高度取向OSC陣列。第一步依靠溶液剪切法來產(chǎn)生具有均勻厚度的大規(guī)模高度取向OSCs。第二步是通過絲網(wǎng)印刷將水溶性聚合物抗蝕劑沉積在OSCs的疏水表面上，以選擇性地保護(hù)抗蝕劑覆蓋的OSCs，然后選擇性地蝕刻。機理研究表明，PVA通過改善水溶液對疏水性O(shè)SCs的接觸線摩擦，有效地抑制了水溶液在干燥墨層中的流體動力學(xué)，從而產(chǎn)生了有利于圖案化的抗蝕層?；趫D案化OSC疇的OFETs在SiO2和高k-AlOx介電層上都表現(xiàn)出優(yōu)異的器件性能。這種圖案化的OSCs可應(yīng)用于贗CMOS逆變器，從而產(chǎn)生較高的增益和噪聲容限。這些結(jié)果表明，所報道的方法對于制備高質(zhì)量的晶體OSC陣列是非常有效的，這是制備高性能、均勻的OFET陣列的關(guān)鍵。目前該方法的空間分辨率為150μm，主要由絲網(wǎng)印刷決定。利用其它印刷技術(shù)，如刮刀印刷或噴墨印刷，可進(jìn)一步提高圖案分辨率。這項技術(shù)還可以應(yīng)用于其他材料，如介電材料和鈣鈦礦材料。此外，該方法的可溶液加工性、可擴展性和材料兼容性為下一代柔性O(shè)SC集成電路提供了巨大的可能。

來源：高分子科學(xué)前沿

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總結(jié)

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